تهیه و تنظیم: گروه تخصصی پارس اپتیک
بخش چهارم: مشخصات اپتیک غیرخطی گرافن
آثار اپتیک غیرخطی از برهم‌کنش‌های میدان نوری با الکترون‌ها و فونون‌ها ناشی می‌شود. به طور خاص، میدان الکتریکی با الکترون‌های پوسته بیرونی اتم‌های کربن تشدید می‌شود و ابر الکترونی را با توجه به هسته جابه‌جا می‌کند و موجب پیدایش یک دوقطبی خالص لحظه‌ای می‌شود (قطبش). در ساده‌ترین حالت اپتیک خطی، جابجایی القایی (χ) به صورت قطبش الکترونیکی (P) ظاهر می‌شود که از یک رابطه خطی با میدان (E) پیروی می‌کند:
در این رابطه ε۰ گذردهی الکتریکی فضای آزاد و (۱)χ ضریب خطی مرتبه اول است. در حالتی که جابجایی بزرگ به علت بزرگی میدان نوری رخ دهد، قطبش الکترونیکی غیرخطی شده و با بسط تیلور توصیف می‌شود [۱۶]:
در این رابطه (۲)χ و (۳)χ ضریب غیرخطی مرتبه دوم و سوم است که به پدیده‌های غیرخطی جذب دوفوتونی (TPA)، مدولاسیون خودفازی، جذب اشباع‌پذیر (SA) و بی‌ثباتی نوری وابسته است.
تحریک‌های دوقطبی با الکترون‌های محدودشده و آزاد که با یک تک‌فوتون تحریک شده‌اند، غیرخطی مرتبه اول (۱)χ را تشکیل می‌دهند که قسمت حقیقی آن با قسمت حقیقی ضریب شکست و قسمت موهومی آن با اتلاف نوری یا بهره وابسته است. ضریب خطی موثر در میدان‌های نوری در فرکانس ω می‌تواند با بکارگیری میدان مستقیم (DC) در گرافن مدوله شود؛ این کار ضریب شکست را تغییر می‌دهد. آثار الکترواپتیک خطی به راحتی در گرافن پدیدار می‌شوند؛ این آثار مبنای مدولاتورهای نوری پهن باند را تشکیل می‌دهند [۱۷]. معمولا، با توجه به تقارن معکوس سلول واحد گرافن، ضریب غیرخطی مرتبه دوم (۲)χ در آن وجود ندارد. با این حال، ممکن است (۲)χ در تنش‌ها، اختلال‌ها یا در گرافنی که در آن تقارن دوطرفه شکسته شده است به وجود آید. برای مثال در مشتقات گرافنی که از تقارن معکوس پیروی نمی‌کنند، میدان نوری در فرکانس ω می‌تواند هارمونیک دوم را در ۲ω تولید کند؛ این قابلیت می‌تواند در دوبرابر کردن فرکانس لیزر و میکروسکوپ نوری با رزولوشن بالا استفاده شود. می‌توان به آثار جذاب دیگری در گرافن با اعمال میدان نوری با دو فرکانس (ω۱ و ω۲) برای تولید مجموع یا تفاضل آن‌ها (ω۱ ± ω۲) دست یافت.
در اصل، می‌توان به فرآیندهای غیرخطی مرتبه سوم در همه مواد با یا بدون تقارن ساختاری معکوس دست یافت. بیشتر آثار غیرخطی در گرافن به ضریب غیرخطی مرتبه سوم آن (۳)χ وابسته هستند. (۳)χ به قطبش در واحد حجم و توان سوم میدان الکتریکی وابسته است در صورتی که گرافن دارای سطحی بی‌نهایت نازک و ایزوتروپیک است. مدل کلاسیک در تفسیر غیرخطی‌های اپتیکی در گرافن ناتوان است. بدین‌منظور مناسب‌ترین روش، توصیف پاسخ غیرخطی از طریق مرتبه n ام کل جریان ورق گرافن به صورت رابطه زیر است [۱۸, ۱۹]:
در این رابطه فاکتور حرارتی (N(ε به صورت زیر تعریف می‌شود:
در این رابطه اپراتور جریان به صورت زیر تعریف می‌شود:
جریان کلی مرتبه اول (یا پاسخ نوری خطی) به صورت (J1=e2E/(4ℏ تعریف می‌شود که با رسانایی کلی فرمول کوبو همخوانی دارد. برای یک کریستال متقارن، اپراتور جریان به صورت زیر است:
در این صورت، جریان کلی مرتبه دوم ورق گرافن J2 = 0 خواهد شد. جریان مرتبه سوم گرافن به صورت زیر تعریف می‌شود [۲۰]:
در این رابطه νF≈c/300 و فاکتورهای حرارتی (N1(ω) = N(ω و (σ۱ = e2/(4ℏ هستند. بنابراین:
با توجه به معادله توصیف پاسخ غیرخطی، جریان مرتبه سوم دارای یک توزیع و متشکل از دو جزء مرتبه سوم شامل جزء تک فرکانس (J3(ω و جزء تولید هارمونیک سوم (J3(3ω است. هر دو جزء با ω۴ به صورت معکوس و با E0 به صورت مستقیم رابطه دارند. این اجزا موجب ایجاد آثار غیرخطی متنوعی اعم از جذب اشباع‌پذیر [۲۱]، تغییرات غیرخطی ضریب شکست (مانند اثر کر) [۲۲]، سوئیچینگ [۲۳] و انتشار سالیتون [۲۴, ۲۵] در گرافن می‌شوند.
